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意外发现!惰性气体不惰性,竟可加速反应进行

2019年11月13日 19:50来源:未知手机版

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来源:学术经纬

本科做毕业设计时,隔壁实验室的某位同学因一次不规范的实验操作促使他意外发现了某个反应。当时他使用生锈的注射器针头吸取某种试剂加入反应体系,反应效果相比其他平行反应明显改善。而他再次重复这一实验时又使用了未生锈的新针头,实验结果却无法再现,尝试多次仍旧如此。随后他在沮丧地清洗针头时,发现某个针头内壁已生锈,恍然想起第一次做实验的情形,于是又利用这支针头进行验证,果然是其内壁的铁锈对反应起到了重要的促进作用。Fe(III)催化的反应便这样产生,这位同学还因此获得了一篇高影响因子的文章。

▲图片来源:Pixabay

讲这个故事的人是指导我做实验的师兄,描述时的语气与神态或多或少透露出些许羡慕与幽怨——这样的好事为何与我无缘。于是我也开始像落难少女期待白马王子一样,等候某一天邂逅一个美丽的错误,自此成就意外的科学发现。不过,读研五年,达达的马蹄迎来的皆为过客,并且骑白马的也绝非都是王子,还有唐僧般的絮絮叨叨……

常言道:好事多磨。“好事”有时苦等无果,有时却又不期而遇。

就在最近,英国牛津大学的Dermot O’Hare教授、Shik Chi Edman Tsang教授与清华大学的李隽教授团队合作,意外发现实验室常用的惰性保护气N2竟可作为催化反应的促进剂加速反应进行。在TiO2负载的金属钌(Ru)催化剂(Ru/TiO2)的作用下,N2可显著降低对甲基苯酚氢化脱氧(HDO)的活化能,提高催化反应活性。相关研究结果发表在Nature子刊Nature Catalysis上。

▲图片来源:参考资料[1]

实验室里的无水无氧操作均涉及保护气的使用,常见的惰性气体包括N2、Ar。N2在空气中的含量约为78%,可在低温下液化与空气中的其他组分分离,早期便是通过这种方式大量获取高纯度的N2。N2是一种化学性质十分稳定的气体,通常情况下与大多数物质不发生反应。从结构上看,N2发生反应时需破坏N≡N叁键,这一化学键的键能非常强,即便加热至3000 ℃也仅有0.1%发生解离,因而常用作化学反应中的载气(载带并稀释气体样品)或保护气(防止外界空气等干扰反应体系)。

▲液氮相关的实验操作(图片来源:Pixabay)

谈及N2参与的反应,大家应该听说过生物固氮,即固氮微生物(如根瘤菌、放线菌)能在特定的反应条件下将大气中的N2转化为氨气(NH3)。这一过程可借助微生物自身产生的固氮酶在其体内自发进行,无需额外提供能量,在生态系统的氮循环中占有重要的地位。早在上个世纪初,人们还发展了人工固氮的方法。德国化学家弗里茨·哈伯(Fritz Haber)与卡尔·博施(Carl Bosch)以N2和H2作为原料,在高温、高压条件下借助铁基催化剂,实现了NH3的工业合成,自此使农业生产摆脱了对天然氮肥的依赖。这便是著名的哈伯法(也称哈伯-博施法)合成氨,目前在合成氨工业仍旧具有广泛的应用,弗里茨·哈伯还因此获得了1918年的诺贝尔化学奖。当然,这种人工固氮的方法为人类造福的同时也带来了灾难,第一次世界大战中极大地促成了大量军火材料的制造。此外,弗里茨·哈伯还在此期间负责研制了军用氯气罐、芥子气等毒气,致使其一生备受争议。

▲德国化学家弗里茨·哈伯(图片来源:诺贝尔奖官方网站)

本文工作发展的氢化脱氧过程以H2作为氢源,当反应需要使用H2时,体系中掺入N2从常理分析也十分容易理解。毕竟H2在加热时反应活性很高,操作不当便存在爆炸风险,N2无论作为载气降低H2的浓度,还是作为保护气隔绝体系外的空气、防止产物氧化均合乎情理。以往这种操作也十分常见,人们大概也不会过多去考虑N2在这类反应中还会起到其他的作用。

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